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富勒烯“电子缓冲”机制在合成氨催化方面的重要突破

2024,09-06

   近日,厦门大学化学化工学院,澳门新葡官网进入首席科学家谢素原院士团队与福州大学石油化工学院院长/化肥催化剂国家工程研究中心主任江莉龙教授在合成氨(NH3)的高效催化剂方面取得了重要突破,相关研究成果以“Fullerene on non-iron cluster-matrix co-catalysts promotescollaborative H2 and N2 activation for ammonia synthesis”为题于2024年9月4日发表在Nature Chemistry期刊上。

           开发用于合成氨(NH3)的高效催化剂是一项极具挑战性的任务,即使是目前普遍用于工业NH3合成的铁衍生催化剂,也需要苛刻的反应条件和大量的能源消耗。

    本项研究探究了巴克敏斯特富勒烯(氢键合C60)锚定在TMs(氮键合Mo和Ru)上形成团簇-基质共催化剂,用于NH3合成。具体来说,这种含有N键和H键对的簇基质复合催化剂有两个优点。首先,C60簇作为 “电子缓冲器”,可逆地存储和释放电子,实现TM位点电子密度的灵活平衡。其次,C60的尺寸约为 0.7nm,与TM基质的活化催化域相当(通常为纳米级),有利于构建具有精确距离的催化位点,用于活化N2和H2,C60与TM之间的距离为亚纳米级,可用于氢迁移和电子转移。因此,通过C60-TM助催化剂在不同的位点上活化N2和H2分子可以绕过主要的瓶颈,使得在更温和的条件下合成NH3成为可能。事实上,所制备的C60-TM簇基质助催化剂显示出卓越的高NH3合成率,并且寿命有望超过1,000小时。

    该研究证明了将巴克敏斯特富勒烯(C60)锚定在非铁过渡金属上可产生高效合成NH3的簇基质助催化剂。这种助催化剂具有分离的氢和氮催化活性位点。C60的 “电子缓冲”特性平衡了催化过渡金属位点的电子密度,使氮在过渡金属上的活化与氢在C60位点上的活化和迁移协同进行。长期连续运行证明,与不含C60的催化剂相比,C60促进过渡金属助催化剂的NH3合成率更高。在C60的参与下,发现团簇-基质共催化的速率决定步骤是*NH2的加氢。C60的加入为解决各种氧化物负载的Ru催化剂的氢中毒问题提供了一种实用方法。

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论文链接:https://www.nature.com/articles/s41557-024-01626-6?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata


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